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          華南師范大學在晶態材料用于人工光合作用領域取得了重要研究進展

          2022-10-08 13:19:08  來源: 中國科學報

                光合作用,通常是指綠色植物(包括藻類)吸收光能,把二氧化碳和水合成富能有機物,同時釋放氧氣的過程。因此,科學界期望能夠研究人工光合作用,以促進大氣中的碳-氧平衡。為了模擬這一綠色的轉化途徑,科學家將不同功能且能帶匹配的半導體相結合,設計構建兼具氧化還原活性的半導體異質結光催化劑來完成人工光合作用(即耦合光驅動CO2還原和水氧化反應)。
           
            異質結光催化劑是為了克服單一光催化劑存在光生空穴和電子容易復合,光生空穴和電子氧化還原能力有限等問題的缺陷而研制的。然而,由于異質結材料具有多相雜化、非周期性分布和復雜的結構等特征,很難在分子水平上探索精準的催化機理并建立對應分子級結構-性能關系。這不利于進一步指導高效全反應催化劑的設計合成。此外,異質結材料難以精確設計和調整結構中氧化和還原組分不同連接方式和空間排列,因此很難系統地研究這些因素對光催化性能的具體影響。
           
            華南師范大學化學學院蘭亞乾教授和劉江教授的研究團隊為了解決這一難題,提出利用具有氧化還原活性的晶態結構基元構建周期性分布的氧化-還原(OR)分子結光催化劑。研究團隊利用氧化型多酸簇(PMo12)和還原型金屬-有機簇(Ni5)以直接(d-OR)、交替(a-OR)或對稱(s-OR)方式,合成了三種分子結化合物。與預期相符,這三種分子結化合物均可以實現人工光合作用。值得注意的是,這些具有單相周期性分布的晶態催化劑明顯改變和豐富了傳統異質結中已發現的光生電荷遷移方向和路徑,從而提高了光生電子和空穴的分離效率。
           
            特別是s-OR中的展現出的對稱電荷遷移模式,與傳統的異質結模型相比,可以更有效地抑制光生電荷復合,從而大大提高光催化性能。結構分析和密度泛函理論計算表明,通過調整氧化簇和還原簇的空間排列,可以同步調節這些OR分子結光催化劑的能級、軌道排布和光生電荷遷移模式,從而進一步優化光催化性能。OR分子結體系的建立為提高人工光合作用中光生電荷利用效率提供了開創性的思路和解決方案。
           
            相關研究Molecular oxidation-reduction junctions for artificial photosynthetic overall reaction發表于美國《國家科學院院刊》。 
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          文章素材來源:中國科學報

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